Η Βιβλιοθήκη βρίσκεται στο κτίριο του πρώην Κακουργοδικείου Αθηνών επί της οδού Αγίας Ελεούσης 4 στην περιοχή του Ψυρρή. Το ιστορικό κτίριο εμβαδού 514 τ.μ. μετατράπηκε από την Ιερά Αρχιεπισκοπή Αθηνών σε μία σύγχρονη και πλήρως εξοπλισμένη και οργανωμένη Βιβλιοθήκη και έχει τις απαραίτητες υποδομές για να φιλοξενεί τους ενδιαφερόμενους επισκέπτες.
Η τεχνολογική υποδομή που έχει η νέα Βιβλιοθήκη παρέχει ωστόσο σε κάθε ενδιαφερόμενο τη δυνατότητα να συνδέεται και ηλεκτρονικά με το αρχείο της, προκειμένου να έχει πρόσβαση στους χιλιάδες τίτλους βιβλίων τους οποίους μπορούν να αναζητούν. Η Βιβλιοθήκη διαθέτει 18.500 τόμους που καλύπτουν ένα ευρύ επιστημονικό φάσμα (Θεολογία, Βυζαντινό Πολιτισμό, Αρχαιολογία, Τέχνες, Κανονικό Δίκαιο) και θα λειτουργεί καθημερινά από τις 9 το πρωί έως τις 4 το μεσημέρι.
